蒂姆·古德曼（贾斯提斯·史密斯饰）为寻找下落不明的父亲来到莱姆市，意外与父亲的前宝可梦搭档大侦探皮卡丘（瑞安·雷诺兹 配音）相遇，并惊讶地发现自己是唯一能听懂皮卡丘说话的人类，他们决定组队踏上揭开真相的刺激冒险之路。探案过程中他们邂逅了各式各样的宝可梦，并意外发现了一个足以毁灭整个宝可梦宇宙的惊天阴谋。

在电影开始开篇，场景被设置在40年前的一片大森林中。一个叫雪成的男孩想进去那个森林去画画，在森林内，雪成遇到了被神奇宝贝猎人追捕并受重伤的雪拉比，当他们被神奇宝贝猎人追的走投无路的时候，雪拉比带着雪成到了40年后（现代），正好小智他们在这森林里，他们救了雪成，雪成告诉了小智他们关于时拉比的事，小智他们救了雪拉比，并和他成为了好朋友。与此同时，火箭队的三干部比夏斯也在寻找着并打算捕猎雪拉比。比夏斯拥有能将一切神奇宝贝变得凶恶的黑暗球，将雪拉比自小智他们的身边夺走。为了拯救被比夏斯捕捉的雪拉比，小智与雪成拼命奋战。可是，温柔的雪拉比已经发生了很大的变化…… 激烈的对战中，传说中的神奇宝贝水君出现了！小智他们能否拯救雪拉比和森林呢......

《皮卡丘和可可的冒险》是陪伴中国观众多年的《宝可梦》系列第23部剧场版，讲述森林遭遇危机时，小智、皮卡丘与可可一同挺身而出，为保护森林中的宝可梦而战。除了一贯的可爱的宝可梦形象外，本片还着重刻画了萨戮德与可可之间超越血缘的父子情谊。

宝可梦广场是为宝可梦而准备的游戏场所。皮卡丘、波克比、杰尼龟，还有一些大家熟悉的宝可梦们，都在那里快乐游玩。但，皮卡丘与杰尼龟等同伴因为小事跟别的宝可梦吵起来，吵醒了在睡觉的波克比，也引起了一场意外.....

这个城市里，究竟住着什么样的宝可梦呢？ 在大都会正中央的一个屋上庭园。不经意地，朝旁边的大楼望去，就看到了可爱的皮丘兄弟。可是喜欢恶作剧的弟弟皮丘对着皮卡丘作了个鬼面，并且，就那样从楼上掉落下去了。 「糟糕了！」皮卡丘赶紧要飞奔过去。可是，稍微注意一下就发现了皮卡丘所站的地方，是一个有着柱子的地方。向下方看去，就可以发现这是个好高好高的大楼。一不小心掉下去的话可就糟糕了。在那儿，有一群要将皮卡丘弄掉下去的黑乌鸦。啊！皮卡丘竟然掉下去了！ ！

小智一行人在大树下打盹时，顽皮的波克比却没有和大伙一起入睡而跑出去玩耍，为了寻找走失的波克比，皮卡丘和所有的宝可梦们一起来到一个巨大的树林丛中，在里面遇见了电击怪，还认识了一大堆的新朋友，就在大家玩得很快乐的时候，突如其来的暴风雨，却让大伙陷入困境，宝可梦们要如何度过呢？

在海边有一栋大宅邸，宝可梦们就在那里玩起了“捉迷藏”。决定好由皮卡丘当鬼后，大家都躲好了吗？这时候，幼基拉斯因为自己一个人很无聊，踢飞了一颗大石头。可是石头却击中了割草机，让割草机动了起来。割草机就追著皮卡丘们大暴走！真是不妙了！

钥圈儿出现在皮卡丘和伙伴们面前，将它插进飘浮在空中的神秘钥匙孔，就出现了奇幻王国。钥圈儿似乎拥有通往各个不同世界的钥匙，不知道皮卡丘的钥匙会带领大家前往哪个世界呢？

在圣诞夜为了寻找流星而跑进森林里的皮卡丘和宝可梦们，想不到居然意外地遇见了圣诞老公公和看起来有气无力的惊角鹿，如果惊角鹿提不起劲来的话，就没办法帮圣诞老公公送礼物了。于是大家便一同出发打算找到能帮惊角鹿恢复干劲的草药

这回可爱的皮丘兄弟又再度现身啰！它们从回家的交通工具掉了下来，并且掉入森林，和皮卡丘们又再次重逢。在森林中，它们还认识到各种不同的宝可梦，当然一路上也充满重重危机…皮卡丘它们能够化险为夷吗？

皮卡丘、牙牙、花椰猴及水水獭在开满花朵的花田里，遇见伊布家族的新成员“仙子伊布”，并受邀到森林深处。在那里等待著他们的，是伊布与同伴们一起生活的“伊布之家”！有爱撒娇的雷伊布、害羞的火伊布、以及水伊布、太阳伊布、月亮伊布、叶伊布、冰伊布，就连喵喵和果然翁都以型男家庭主夫的造型大活跃？热闹滚滚的过夜派对即将登场！

发生在炎炎夏日的海边，为了争夺游戏场，在玩耍的皮卡丘们与喵喵们吵了起来，突然刮起一阵暴风雪将大家都吹散了。皮卡丘睁开眼时，发现同伴都不在身边，自己还置身于冰天雪地的世界里！为了能回到原来的地方，皮卡丘展开了大冒险。